MOF石墨烯水凝胶可调异质结构：高效水氧化的高活性电催化剂

【摘要】

通过调整纳米结构的形状和尺寸来暴露金属有机骨架（MOF）的表面状态，有望在实际应用中增强其功能。最近，印度瓜瓦哈蒂理工学院K. Anki Reddy和Uday Narayan Maiti教授，以及韩国科学技术学院Youngtak Oh教授团队采用高度可扩展的“水凝胶-有机界面扩散”驱动方法，通过具有良好结构控制的多孔石墨烯水凝胶框架，可以直接生长金属-有机框架（MOF）纳米晶体。

这种异质结构的分子动力学（MD）模拟表明，有机配体分子的两阶段扩散控制（水凝胶-有机界面和水凝胶内）及其与石墨烯表面的相互作用在可调MOF-水凝胶的形成中起着关键作用。所得的三金属MOF-水凝胶-杂化衍生的多孔气凝胶具有最先进的氧释放反应（OER）性能指标，在碱性介质中具有出色的操作稳定性。达到10 mA cm-2的电流密度所需的过电势低至255 mV，Tafel斜率小的44.3 mV dec-1表示氧释放反应的速率非常高。这种材料的水凝胶-有机界面原理可用于生产通用的石墨烯-MOF异质结构以及其他具有诱人应用前景的功能性石墨烯-凝胶-纳米杂化物（例如金属纳米粒子，导电聚合物）。相关论文以题为Diffusion driven nanostructuring of metal–organic frameworks (MOFs) for graphene hydrogel based tunable heterostructures: highly active electrocatalysts for efficient water oxidation发表在《Journal of Materials Chemistry A》上。

【主图】

图1.不同反应体系的示意图，显示了MOFs的形状可调生长中2-mIm的扩散：（b）本体界面反应和（c）本体水相反应表明MOF不受控制地生长。

图2石墨烯凝胶-有机界面反应在形状可调MOF纳米杂交中的重要性：石墨烯水凝胶-有机（AOG）双相系统中MOF的FESEM图像：

图3 OER性能评估

图4 AOGTM–PG [R]的OER活性起源的研究：（a）FE-TEM图像，（b）HR-TEM图像，（c）XRD分析和（d）AOGTM–PG的STEM元素图 OER测试后的[R]。

图5水氧化后AOGTM–PG [R]的电子结构演变研究：（a）Ni 2p，（b）Co 2p，（c）Fe 2p和（d）O 1s的高分辨率XPS光谱 OER测试前后的–PG [R]。