有机热电材料AFM：氧化石墨烯——只要位置摆得好，不愁性能高不了

热电能源转换是一种能将废热（热能）转变为电能的过程。在日常能量利用过程中，总有一部分能量会以热能形式耗散。热电转换能将这部分耗散的能量重新收集利用，对于节约能源很有意义。比如，如果热电转换能整合到可穿戴电子器件中的话，就有望依靠体温为电子元件提供电能。

热电转换器的核心之一是热电材料。工作时，热电材料中的载流子（如电子、空穴、离子等）从高温侧吸收热量后定向运动到低温侧释放热能。载流子的这种定向移动便会在热电材料两端产生电压，因而输出电能。热电材料的性能用塞贝克（Seebeck）系数衡量，即单位温差下产生电压的大小。以电子或空穴为载流子的传统热电材料塞贝克系数一般都低于1 mV/K，而以离子为载流子的新型热电材料的塞贝克系数可提升至1-10 mV/K范围。

近日，美国得州农工（Texas T&M）大学Choongho Yu教授课题组将离子有机热电材料的塞贝克系数提高到了~12 mV/K。他们的策略是将氧化石墨烯（GO）纳米片垂直地分布于聚苯乙烯磺酸（PSS）基底中。每一片GO的亲水表面可为质子载流子提供高速通道，从而提升PSS的热电转换性能。相关成果已发表于Advanced Functional Materials上。

文章要点

一、通过逐层沉积法使混合于PSS中的GO纳米片平铺于PSS基底（图1）中。逐层沉积确保了GO纳米片沿xy平面铺展，在xz和yz平面中则为垂直阵列式分布。这种独特的分布方式有利于热电转换过程中载流子的快速输运，是本工作最大的亮点。

图1. 逐层沉积合成法示意图及制备的PSS-GO热电材料的表面及截面形貌。图源：Adv. Funct. Mater.

二、将PSS-GO材料的xy面垂直放置于高温端及低温端间，使热量能够沿着GO纳米片表面流动。实测PSS-GO的塞贝克系数与GO、水含量有关（图2）。最佳组分：含3 wt.% GO、40 wt.%水的PSS。其塞贝克系数达到~12 mV/K，转换功率为1.8 mW·m-1·K-1，品质因数（zT）0.85（23 °C）。

图2. （a）不同GO、水含量的PSS-GO热电材料的塞贝克系数。（b）竖直排列的GO纳米片阵列加速质子传导示意图。图源：Adv. Funct. Mater.

三、PSS-GO材料塞贝克系数随GO与水含量的增高而增大。利用原位红外光谱和pH计测试表明，垂直排列的GO表面因为亲水性会附着一层水膜。这层水膜为PSS中的质子载流子提供了高速通道（图2b），因而提升了材料整体的热电转换性能。

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