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新型深共晶凝胶聚合物电解质助力高性能锂金属电池

来源:高分子科学前沿|

发表时间:2022-05-26

点击:4938

作为新兴的共晶混合物,深共晶电解质(DEEs)显示出锂金属电池(LMB)的独特性能。然而,有限的选择和较差的电极兼容性阻碍了它们在 LMB 的进一步发展。


鉴于此,北京大学郭少军教授、中国科学院大学温州研究院谭颖研究员报道了一种由Li-N相互作用诱导的新型1,2-二甲基咪唑(DMIm)基深共晶凝胶聚合物电解质。作者证明,将吸电子聚偏二氟乙烯(PVDF)聚合物掺入基于DMIm的DEE中会改变Li+离子的配位环境,导致Li+离子的高迁移数(0.65)和电解质与Li负极之间优异的界面稳定性。此外,深共晶凝胶聚合物电解质表现出优异的不可燃性、高离子电导率(30 °C时为1.67 mS cm-1)和高氧化电压(高达 4.35 V vs. Li/Li+)。结果,基于新开发的深共晶凝胶聚合物电解质的Li||LiFePO4电池可以在较宽的倍率范围内实现优异的长期循环稳定性。



文章要点:

1. FTIR和拉曼结果表明,给电子DMIm与Li+离子具有很强的配位作用,并且与阴离子有氢键相互作用,从而触发DE体系的形成。

2. 拉曼光谱和DFT计算表明,DMIm中的N=C基团比TFSI-阴离子中的O=S基团更倾向于与Li+离子配位,从而在DEE中形成Li+(DMIm)n配合物。

3. 通过在DEE电解质中掺入PVDF聚合物,吸电子PVDF聚合物链可以改变DEE中Li+离子的配位环境,提高Li+离子的迁移率。

4. 得到的PVDF/DEE-1:10凝胶聚合物电解质具有优异的不燃性、高离子电导率(1.67 mS cm-1,30 ℃)和良好的界面稳定性。此外,PVDF/DEE-1:10凝胶聚合物电解质可避免电解液泄漏,大大提高电池安全性。

5. 基于PVDF/DEE-1:10凝胶聚合物电解质的Li||LFP电池即使在2C的高倍率下也可以稳定循环800次,表明其具有优异的长期循环稳定性。


图1 电解质的红外和拉曼表征

图2电解质的核磁及可燃性表征


图3 电解质的电化学性质表征


图4 对称电池及全电池性能


封面图源自于图虫创意


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