MXene/石墨烯气凝胶支架！实现可折叠的稳定锌负极

具有高比容量（5855 mAh cm-3）和低还原电位（-0.762 V vs标准氢电极）的水系锌离子电池（AZIBs）在各种电池系统中引起了极大的兴趣。更重要的是，在水系电解液中，锌金属负极比其他金属负极（如碱金属、镁、铝等）可获得更多的平衡动力学。

然而，即使在弱酸性电解液中，锌金属负极仍然存在严重的析氢、钝化反应和不受控制的枝晶，从而无法原位形成固态电解质界面。因此，其面临库仑效率（CE）低，循环寿命短等问题。3D主体可以有效地减缓锌金属负极的枝晶生长。然而，使用3D基体增加的电极/电解质反应面积会加速负极界面的钝化和腐蚀，从而降低电化学性能。

鉴于此，受表面和结构改变的启发，北京理工大学陈人杰教授、谢嫚副教授采用可折叠3D MXene(Ti3C2Tx)和石墨烯气凝胶(GA)，借助定向冷冻法构建了一种柔性的MXene/石墨烯支架（MGA），以用作锌封装的高度亲锌支架。基于结构中丰富的亲锌特性和微孔，锌通过电沉积过程被致密地包裹在主体内部。结果，获得了非常稳定的复合锌负极。这种以3D微尺度方式进行的新型封装设计为构建稳定的锌基负极提供了新思路。

文章要点：

1、在循环过程中，由于MXene中固有的氟终止，复合负极在电极/电解质界面处产生了富含氟化锌的原位固态电解质界面，可有效抑制枝晶生长。

2、这种新型复合结构通过简单的电沉积以3D微尺度方式实现了密集堆积的块状锌。原位/非原位测试表明，以3D微尺度方式分布的块状锌设计抑制了循环过程中的非活性副产物Zn(OH)2-4和析氢反应（仅3.8 mmol h-1 cm-2）。

3、在对称电池测试中，复合电极在10 mA cm-2下实现了超过1000小时的长循环寿命。并且在连续单折叠和双折叠之后，具有复合负极和LiMn2O4正极（60%放电深度）的准固态可折叠电池保持可超过91%的高容量保持率。

图1 MXene/石墨烯支架的制备及表征

图2 半电池性能

图3 LMO//MGA@Zn全电池的性能

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202106897

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